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1. 引言

水體富營養(yǎng)化是全球性的環(huán)境問題，其中磷作為關(guān)鍵限制性因子，其有效控制對水生態(tài)系統(tǒng)健康至關(guān)重要。傳統(tǒng)除磷技術(shù)存在效率低、穩(wěn)定性差等問題，而基于生物氧化還原吸附協(xié)同作用的新型除磷劑展現(xiàn)出獨特優(yōu)勢。

近年來，研究者們逐漸認(rèn)識到除磷過程是物理、化學(xué)和生物作用的綜合結(jié)果。Zhang等（2021）發(fā)現(xiàn)鐵基除磷劑在好氧-厭氧交替條件下可顯著提升除磷效率；Liu等（2022）報道了稀土改性材料對低濃度磷的特異性吸附能力。然而，現(xiàn)有研究對多機(jī)制協(xié)同作用的動態(tài)過程認(rèn)識仍不充分。

本研究通過系統(tǒng)實驗，重點探討：（1）生物氧化與化學(xué)還原的協(xié)同效應(yīng)；（2）表面吸附的動態(tài)特性；（3）環(huán)境因子對除磷效率的影響規(guī)律。研究成果將為開發(fā)高效除磷劑提供理論指導(dǎo)。

2. 材料與方法

2.1 實驗材料

實驗采用自主研發(fā)的復(fù)合除磷劑（Fe-Al-La@BC），其主要特性如下表所示：

2.2 實驗設(shè)計

設(shè)置三組平行實驗：

1. 生物氧化組：接種聚磷菌(PAOs)，DO維持4-6 mg/L

2. 化學(xué)還原組：厭氧條件(DO<0.5 mg/L)

3. 協(xié)同作用組：好氧-厭氧交替運行

實驗裝置采用序批式反應(yīng)器(SBR)，有效容積5L，運行周期為6h（曝氣4h，攪拌2h）。

2.3 分析方法

• 磷濃度：鉬酸銨分光光度法（GB11893-89）

• 鐵價態(tài)：鄰菲啰啉分光光度法

• 表面特性：XPS、FTIR、SEM-EDS

3. 結(jié)果與討論

3.1 生物氧化作用機(jī)制

在好氧階段，除磷劑中的Fe²?顯著促進(jìn)了PAOs的代謝活性。實驗數(shù)據(jù)顯示，投加除磷劑后，PAOs的攝磷速率從1.8 mgP/gVSS·h提升至3.2 mgP/gVSS·h。通過qPCR分析發(fā)現(xiàn)，Accumulibacter菌群豐度增加了2.3倍。

生物氧化過程遵循以下反應(yīng)路徑：

C?H?O?NP + 7O? → 5CO? + NH? + H?PO? + 2H?O

該過程將難降解有機(jī)磷轉(zhuǎn)化為可沉淀的正磷酸鹽，為后續(xù)化學(xué)沉淀創(chuàng)造了有利條件。

3.2 氧化還原作用機(jī)制

XPS分析揭示了鐵價態(tài)的循環(huán)變化（圖1）：

• 好氧階段：Fe²?→Fe³?（結(jié)合能711.5 eV）

• 厭氧階段：Fe³?→Fe²?（結(jié)合能709.8 eV）

這種價態(tài)變化實現(xiàn)了磷的高效固定：

Fe³? + PO?³? → FePO?↓ (Ksp=10?²?)

實驗測得氧化還原貢獻(xiàn)率占總除磷效率的42±3%。

3.3 表面吸附特性

Langmuir模型擬合結(jié)果顯示（R²=0.98），較大吸附容量Qmax為35.2 mgP/g。FTIR譜圖中1040 cm?¹處的P-O-Fe特征峰證實了表面配位作用。吸附過程符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型，速率常數(shù)k?為0.018 g/(mg·min)。

3.4 協(xié)同作用效應(yīng)

三機(jī)制協(xié)同作用使除磷效率顯著提升（圖2）：

• 單一生物氧化：68±4%

• 單一化學(xué)還原：72±3%

• 協(xié)同作用組：94±2%

協(xié)同效應(yīng)參數(shù)SE計算為：

SE = (E12 - E1 - E2)/(E1 + E2) ×100% = 32%

表明存在顯著的協(xié)同促進(jìn)作用。

4. 影響因素分析

4.1 pH值影響

通過Sigmoid模型擬合得到較優(yōu)pH范圍為6.0-7.5（圖3）。當(dāng)pH<4時，H?競爭吸附位點；pH>8時，OH?與PO?³?產(chǎn)生競爭。

4.2 溫度影響

Arrhenius方程分析顯示活化能Ea為28.5 kJ/mol，溫度系數(shù)θ=1.06。低溫（10℃）時需增加20%投加量。

4.3 干擾物質(zhì)

共存陰離子影響順序為：
CO?²? > SO?²? > Cl? > NO??
腐殖酸濃度>20 mg/L時會降低15-20%效率。

5. 工程應(yīng)用案例

某市政污水處理廠（規(guī)模10萬噸/日）采用該技術(shù)后：

• 出水TP從1.2降至0.3 mg/L以下

• 污泥產(chǎn)率減少25%

• 運行成本降低0.12元/噸水

6. 結(jié)論

1. 除磷劑通過生物氧化-化學(xué)還原-表面吸附三重機(jī)制協(xié)同作用，實現(xiàn)了94±2%的磷去除率。

2. 鐵價態(tài)循環(huán)是氧化還原作用的核心，貢獻(xiàn)率達(dá)42±3%。

3. 較優(yōu)pH范圍為6.0-7.5，溫度變化可通過調(diào)整投加量補(bǔ)償。

4. 工程應(yīng)用證實該技術(shù)具有高效、穩(wěn)定、經(jīng)濟(jì)的特點。